Geprägt vom Krisenjahr 1923, gründete sich der Verein am 20. Januar 1924 mit dem Anspruch, die universitäre Ausbildung in die eigene Verantwortung zu nehmen und nicht länger allein von der Höhe staatlicher Zuschüsse abhängig zu machen. Grundlage seiner Arbeit war ein demokratisches Selbstverständnis, das bis heute Leitprinzip des Universitätsbundes ist.

Während der NS-Zeit strebte der Universitätsbund an, anstelle des völkerrechtlichen Seminars ein Institut für Verwaltungswissenschaften nach dem Freiburger Modell zu etablieren. Dieser Vorstoß erfolgte gegen den Willen der Nationalsozialisten und trug dazu bei, dass die Versammlungen des Vereins letztlich verboten wurden.

Trotz des anfänglichen Verbots aller Vereinigungen durch die französische Besatzungsmacht wurden bald Lockerungen für den Universitätsbund eingeführt, da die Bedeutung seiner Arbeit für die Universität Tübingen als äußerst zentral erachtet wurde. Infolgedessen leistete der Universitätsbund einen erheblichen Beitrag dazu, dass die Universität Tübingen als erste deutsche Hochschule ihren Lehrbetrieb wieder aufnehmen konnte.

Zur Intensivierung der Beziehungen zwischen Universität und außeruniversitärem Leben wurde 1953 das Presseorgan "Attempto" ins Leben gerufen. Die Zeitschrift avancierte schnell zu einem renommierten Medium, das bis heute ein wichtiges Kommunikationsmittel der Universität Tübingen ist.

In den 70er und 80er Jahren trugen groß angelegte Werbekampagnen, die bis nach Amerika reichten, dazu bei, viele neue Mitglieder zu gewinnen. In den späten 70er Jahren zählte der Universitätsbund bereits über 800 Mitglieder, Anfang der neunziger Jahre sogar über 2.000. Darüber hinaus setzte der Verein verschiedene öffentlichkeitswirksame Projekte um, darunter die Poetik-Dozentur, die Einrichtung eines Seminargebäudes 1975 und die Gründung des Heinrich-Fabri-Instituts 1985 in Blaubeuren.
Ab den siebziger Jahren wuchs zudem die Tätigkeit des Universitätsbunds als Treuhänder für verschiedene Stiftungen stetig an.

Die Universität Tübingen feierte 1977 ihr 500-jähriges Bestehen, welches der Universitätsbund als 'Vereinigung der Freunde der Universität Tübingen' gebührend begleitete. Er organisierte die Herausgabe einer dreibändigen Festschrift im eigens dafür gegründeten Attempto-Verlag und einen Jubiläumsball, mit dem die langjährigen Tradition der Universität festlich begangen wurde.

Im Jahr 1998 wurde die "Palme Attempto" zum geschützten Vereinsemblem und steht seither gleichermaßen für die 'Vereinigung der Freunde der Universität Tübingen' und die Eberhard Karls Universität Tübingen selbst.

Anlässlich seines 75-jährigen Bestehens förderte der Universitätsbund 1999 die Rekonstruktion des Geschwister-Scholl-Platzes nach historischem Vorbild und investierte umgerechnet 175.000 Euro in die Wiederherstellung der historischen Brunnen vor der Neuen Aula.

In den Jahren 2011 und 2012 erlebte der Universitätsbund ein Allzeit-Hoch, was sowohl Mitgliederzahlen als auch die Zahl der inkorporierten Stiftungen betraf.
Zudem wurde der Universitätsbund zu einem zentralen Unterstützer der "Deutschlandstipendien", welche einer Vielzahl von talentierten Studierenden finanzielle Unterstützung im Studienalltag bieten.
2012 erhielt die Eberhard Karls Universität erstmals den Status einer "Exzellenzuniversität", den sie bis heute erfolgreich verteidigt.

Die als exzellent ausgezeichnete Universität Tübingen hat sich in den Jahren 2012/13 organisatorisch und inhaltlich neu aufgestellt, ihr Anspruch ist, „innovativ. Interdisziplinar und international“ zu sein. Ein ambitioniertes Projekt „Campus 2020“, das der Universitätsbund unterstützt, ist Teil dieses Anspruches und des Zukunftskonzeptes der Universität.
Im Jahr 2019 verteidigt die Universität Ihren Exzellenzstatus und geht mit dem Konzept "Research – Relevance – Responsibility: Open to New Challenges and a Global Scope of Action" relevante Herausforderungen an. 2024 wird die Universität Tübingen mit 9 Clusterinitiativen in die nächte Auswahlrunde des Exzellenzwettbewerbs gehen. Die Entscheidung, wie viele davon gefördert werden und ob es der Universität gelingt, zum dritten Mal in Folge den Exzellenzstatus zu erhalten, fällt in den Jahren 2025/26 - rechtzeitig zum 550jährigen Jubiläum der Universität.

Der Universitätsbund, seine Mitglieder, seine Organe und sein Vorsitzender haben der Universität Tübingen die bestmögliche Unterstützung auf ihrem Weg in die Zukunft erneut zugesichert.