Physikalisches Institut

Supraleitende Quanteninterferometer (SQUIDs) für die Detektion magnetischer Nanopartikel


Supraleitende Quanteninterferometer (SQUIDs) sind die empfindlichsten Sensoren für magnetischen Fluss und werden seit Jahrzehnten in immer vielfältigeren Anwendungsfeldern eingesetzt, um kleinste Signale zu messen. Ein "direct current" (dc) SQUID besteht aus einem supraleitenden Ring (mit Induktivität L), der durch zwei Josephson-Kontakte unterbrochen ist. Die Änderung des magnetischen Flusses im SQUID-Ring wird als Änderung der Spannung über die Josephson-Kontakte detektiert. Die Empfindlichkeit eines SQUIDs wird durch die ‚root mean square‘ (rms) spektrale Rauschleistungsdichte SΦ1/2 ("Flussrauschen") charakterisiert. Typische Dünnfilm dc SQUIDs (mit L~10–100 pH) erreichen in magnetisch abgeschirmter Umgebung ein Flussrauschen von nur wenigen µΦ0/Hz1/20 ist das magnetische Flussquant).

Aufgrund vielfältiger Anwendungsfelder in der Medizintechnik, der magnetischen Datenspeicherung, der Ferrofluidik oder der Quanteninformationsverarbeitung ist in den vergangenen Jahren das Interesse an kleinen Spin-Systemen, wie z.B. magnetischen Nanopartikeln, Nanoröhren, Nanodrähten oder molekularen Magneten stark gestiegen. Dies erfordert die Entwicklung geeigneter Sensoren für die Untersuchung der magnetischen Eigenschaften dieser Systeme. Konventionelle Messmethoden ermöglichen lediglich die Untersuchung der magnetischen Eigenschaften großer Ensembles. Die damit verbundenen Kopplungs-Effekte erschweren die Interpretation der Messergebnisse. Zudem wird über anisotrope Eigenschaften gemittelt, und aufgrund der starken Dispersion der magnetischen Eigenschaften mit der Partikelgröße sind nur Ensemble-Mittelwerte zugänglich. Die Entwicklung eines Verständnisses der magnetischen Eigenschaften der Nanopartikel auf der Grundlage von Ensemble-Messungen ist somit stark limitiert. Dies motiviert die Entwicklung geeigneter Messmethoden zur Untersuchung einzelner magnetischer Nanosysteme. lm Vergleich zu einigen bereits etablierten Spektroskopie-Verfahren, bieten SQUIDs die Möglichkeit die Änderung der Magnetisierung M von Einzelpartikeln in externen Magnetfeldern H (also M(H)-Hystereseschleifen) mit bislang unerreichter Empfindlichkeit direkt zu messen. Das ultimative Ziel ist hierbei die Auflösung des Umklappens von einzelnen Elektronen-Spins. Die relevante "Figure of Merit" bei einer solchen Anwendung ist die Spin-Empfindlichkeit ("Spin Sensitivity") Sµ1/2= SΦ1/2µ, die typischerweise in Einheiten von µB/Hz1/2 angegeben wird (µB ist das Bohrsche Magneton); hierbei ist der Koppelfaktor Φµ der magnetische Fluss Φ pro magnetischem Moment µ der von einem magnetischen Partikel in das SQUID eingekoppelt wird. Eine hohe Spin-Empfindlichkeit von SQUIDs erfordert somit einerseits ein möglichst niedriges Flussrauschen der SQUIDs und andererseits einen möglichst hohen Koppelfaktor. Diese Anforderungen können durch Miniaturisierung der SQUIDs und durch Platzierung der magnetischen Nanopartikel möglichst nahe am SQUID erfüllt werden. Aus diesen Gründen wird seit Jahren von vielen Gruppen weltweit die Entwicklung sogenannter "nanoSQUIDs" vorangetrieben. Hierbei wurden bislang meist Josephson-Kontakte basierend auf nanostrukturierten Einschnürungen ("Constriction Junctions") verwendet. Diese sind zwar relativ einfach realisierbar, besitzen jedoch eine Reihe von Nachteilen, welche den Betrieb und das Auslesen der nanoSQUIDs, sowie die Optimierung der Spin-Empfindlichkeit wesentlich erschweren.

Unsere Arbeitsgruppe verfolgt zwei alternative Ansätze zur Entwicklung empfindlicher nanoSQUIDs. Einerseits werden erstmals konventionelle Supraleiter-Normalleiter-Supraleiter (SNS) Josephson-Kontakte auf Nb Dünnfilmbasis (mit HfTi als normalleitender Barriere) für o.g. Anwendung entwickelt, in enger Zusammenarbeit mit dem Fachbereich Quantenelektronik der PTB Braunschweig und dem Fachbereich Kryophysik und Spektrometrie der PTB Berlin. Andererseits werden Korngrenzenkontakte aus dem Hochtemperatur-Kupratsupraleiter YBa2Cu3O7 (YBCO) verwendet, da dieses Material den Betrieb in sehr starken Magnetfeldern im Tesla-Bereich erlaubt. Dies ist insbesondere für Untersuchungen an molekularen Magneten relevant, da die erforderlichen Schaltfelder zum Umklappen der Magnetisierung mit sinkender Partikelgröße steigen und den Tesla-Bereich erreichen. An dieser Stelle sei erwähnt, dass SQUIDs bislang meist in magnetisch abgeschirmter Umgebung oder allenfalls im Erdmagnetfeld (~60 µT) betrieben werden. Das Verhalten, und insbesondere die Empfindlichkeit der SQUIDs bei dem Betrieb im mT- oder gar Tesla-Bereich sind weitgehend unerforscht und ein Schwerpunkt unserer Arbeiten zu nanoSQUIDs.


Publikationen zu diesem Thema

M. J. Martínez-Pérez, D. Koelle. NanoSQUIDs: Basics & recent advances. Phys. Sci. Rev 2, 20178001 (2017); arXiv:1609.06182v3; auch publiziert als Kapitel 11 in Superconductors at the Nanoscale, R. Wördenweber, V. Moshchalkov, S. Bending, F. Tafuri (eds.), de Gruyter (2017).

M. J. Martínez-Pérez, R. Kleiner, D. Koelle. NanoSQUIDs Applied to the Investigation of Small Magnetic Systems. Chapter 19 in The Oxford Handbook of Small Superconductors , A. V. Narlikar (Ed.), Oxford University Press 2017; ISBN: 978-0-19-873816-9.

M. J. Martínez-Pérez, B. Müller, D. Schwebius, D. Korinski, R. Kleiner, J. Sesé, D. Koelle. Nano SQUID magnetometry of individual Co nanoparticles grown by focused electron beam induced deposition. Supercond. Sci. Technol. - focus issue on NanoSQUIDs and their applications 30, 024003 (2017); arXiv:1610.09150.

M. J. Martínez-Pérez, D. Gella, B. Müller, V. Morosh, R. Wölbing, J. Sesé, O. Kieler, R. Kleiner, D. Koelle. Three-Axis Vector Nano Superconducting Quantum Interference Device. ACS Nano 10, 8308-8315 (2016); arXiv:1604.07195v2.

A. Buchter, R. Wölbing, M. Wyss, O. F. Kieler, T. Weimann, J. Kohlmann, A. B. Zorin, D. Rüffer, F. Matteini, G. Tütüncüoglu, F. Heimbach, A. Kleibert, A. Fontcuberta i Morral, D. Grundler, R. Kleiner, D. Koelle, M. Poggio. Magnetization reversal of an individual exchange-biased permalloy nanotube. Phys. Rev. B 92, 214432 (2015); arXiv:1512.00199.

T. Schwarz, R. Wölbing, C. F. Reiche, B. Müller, M. J. Martínez-Pérez, T. Mühl, B. Büchner, R. Kleiner, D. Koelle. Low-Noise YBa2Cu3O7 NanoSQUIDs for Performing Magnetization-Reversal Measurements on Magnetic Nanoparticles. Phys. Rev. Appl. 3, 044011 (2015).

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A. Buchter, J. Nagel, D. Rüffer, F. Xue, D. P. Weber, O. F. Kieler, T. Weimann, J. Kohlmann, A. B. Zorin, E. Russo-Averchi, R. Huber, P. Berberich, A. Fontcuberta i Morral, M. Kemmler, R. Kleiner, D. Koelle, D. Grundler, M. Poggio. Reversal mechanism of an individual Ni nanotube simultaneously studied by torque and SQUID magnetometry. Phys. Rev. Lett. 111, 067202 (2013).

R. Wölbing, J. Nagel, T. Schwarz, O. Kieler, T. Weimann, J. Kohlmann, A. B. Zorin, M. Kemmler, R. Kleiner, D. Koelle. Nb nano superconducting quantum interference devices with high spin sensitivity for operation in magnetic fields up to 0.5 T. Appl. Phys. Lett. 102, 192601 (2013).

T. Schwarz, J. Nagel, R. Wölbing, M. Kemmler, R. Kleiner, D. Koelle. Low-Noise Nano Superconducting Quantum Interference Device Operating in Tesla Magnetic Fields. ACS Nano 7, 844 (2013).

J. Nagel, O. F. Kieler, T. Weimann, R. Wölbing, J. Kohlmann, A. B. Zorin, R. Kleiner, D. Koelle, M. Kemmler. Superconducting quantum interference devices with submicron Nb/HfTi/Nb junctions for investigation of small magnetic particles. Appl. Phys. Lett. 99, 032506 (2011).

J. Nagel, K. B. Konovalenko, M. Kemmler, M. Turad, R. Werner, E. Kleisz, S. Menzel, R. Klingeler, B. Büchner, R. Kleiner, D. Koelle. Resistively shunted YBa2Cu3O7 grain boundary junctions and low-noise SQUIDs patterned by a focused ion beam down to 80 nm linewidth. Supercond. Sci. Technol. 24, 015015 (2011).